锆是稀有金属，熔点为1 852 ℃，其具有密度适中，强度优良，膨胀系数低，弹性模量小等特点。锆及锆合金具有优异的抗腐蚀能力、良好的力学性能和耐高温性能[1-3]，在微观方面，具有小的热中子吸收截面的特点，对2 200 m/s的中子，纯锆的俘获截面只有0.18×10-28 m2。另外，对于大多数常用的化学溶液，如有机、无机酸，强碱及一些熔融盐等，锆合金均展现出了极高的耐蚀性能。因此，锆合金被广泛用于制造如燃料溶解器、换热器、塔器、反应釜等在高腐蚀酸性条件使用的器件[5-7]，其中ZrTiNb是应用于乏燃料后处理的新兴合金。
锆合金器件、设备应用于乏燃料后处理时不可避免地需要进行焊接加工。锆及锆合金的焊接方法主要取决于生产流程、接头的尺寸、类型、质量要求和经济可行性。但由于锆及锆合金高温化学活性较高，在焊接过程中易与空气中的H2、O2、N2等气体发生反应[9-11]，因此在锆合金焊接中最常用的焊接方式为具有保护氛围的钨极氩弧焊(tungsten inert gas welding,TIG)[12]。但是其焊接过程需要较高的焊接热输入，从而导致晶粒粗化、机械性能降低，以及焊接接头耐蚀性下降，且过大的焊接电流会导致钨极熔化，易造成焊缝夹钨[13-15]。目前多数研究集中于焊接接头微观组织及力学性能方面，李宁等[16]采用静态等温失重法研究了Zr-702焊接接头的耐腐蚀性，在硫酸介质中焊接接头的腐蚀速率大于母材区，其腐蚀方式以电偶腐蚀和氢腐蚀联合作用的局部腐蚀为主；Kim等[17]采用TIG焊对纯锆同质异质焊接后力学性能进行研究，揭示了焊接性能与组织和力学性能的关系。锆合金的焊接接头直接决定了焊件的性能，对锆合金焊接接头的微观组织及力学性能研究具有重要作用。
本文以不同厚度的轧制ZrTiNb合金板材为对象，探究其TIG焊后焊接接头的力学性能及微观组织，为ZrTiNb合金在工程应用中提供必要的数据支持。
1 实验材料与方法
1.1 试样制备
实验选用厚度分别为5、10、20 mm，尺寸为630 mm×380 mm的ZrTiNi合金，供货态为再结晶退火，其中不同厚度板材焊接坡口形式见图1。试样采用TIG焊接，焊接V型坡口角度为60°，焊道层数为2层。
图1 焊接坡口形状与尺寸：(a)5 mm/10 mm 焊接坡口；(b)20 mm 焊接坡口
Fig.1 Shape and size of the welding groove:(a)5 mm/10 mm welding groove;(b)20 mm welding groove
1.2 试样表征
将焊接后的板材经过切割制成拉伸试样，使拉伸试样中心为焊缝中心。拉伸试样具体参数见图2，其中5、10、20 mm 试样依照国标(GBT288.1-2021)设计，在室温下测试接头的拉伸性能，得到接头的塑性延伸强度、抗拉强度、断后伸长率、断面收缩率等力学指标。为保证测试结果的可靠性，从每块板材中取出3个拉伸试样作为平行对照。
图2 不同厚度试样加工尺寸
Fig.2 Processing dimensions of specimens with different thicknesses
焊后试样按轴向切开，并以焊缝为中心线，取样进行扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)和电子背散射衍射(electron backscattered diffraction,EBSD)分析，通过碳化硅砂纸(80#、400#、800#、1000#、1500#、2000#)依次打磨，将打磨后的试样，在抛光液配比为60%甲醇、5%高氯酸和35%正丁醚(体积分数)的溶液中电解抛光15～20 s。电解液温度为0～10 ℃，电压20～30 V。
2 实验结果与分析
2.1 ZrTiNb合金焊后微观组织
图3为板材厚度5 mm试样的SEM图像，经钨极氩弧焊焊接后形成焊接接头，根据微观组织特点将焊接接头分成不同的区域，包括焊缝中心区(weld zone,WZ)、熔合区(fusion zone,FZ)、热影响区(heataffected zone,HAZ)、母材区(base material,BM)。锆元素常温下为α相密排六方结构，当温度升至850 ℃后，开始发生同素异构转变，由α相转变为体心立方结构的β相，其转变温度主要取决于锆合金中的化学成分。
图3 ZrTiNb 合金5 mm 试样焊接接头各区域微观组织SEM 图像：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区
Fig.3 SEM images of the microstructure in various areas of welded joints in 5 mm sample of the ZrTiNb alloy:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone
从图3c中可以看到，母材为密排六方结构(hexagonal close-packed structure,HCP)的α等轴晶，上半部分晶粒尺寸明显大于下半部分晶粒尺寸，且晶粒形貌为等轴晶，因此其为受到焊接热量输入的热影响区。图3b中左侧箭头为板条状α相，右侧为不规则的再结晶α等轴晶粒，下方箭头所示为针状α马氏体。此区域为受到焊接热传递影响发生熔化和未发生熔化的交界处熔合区。通过观察图3a可以发现，其焊缝区组织为平行条状的魏氏组织。
在锆合金β向α相转变过程中，最常见的组织即为魏氏组织。由于α板条的形核方式不同，魏氏组织将表现出两种组织形貌，分别为篮网状和平行板条状。图3a中的组织即为平行板条状魏氏组织。篮网状的魏氏组织是由于β-Zr为体心立方结构(body-centered cubic,BCC)，其表现出良好的对称性，在冷却过程中，可以为α板条提供较多的形核位置，当α板条在其惯习面上生长时，其他α板条间相互交错，故呈现出交错的板条形态；而没有足够的形核位置，并且仅有一个有利于生长的惯习面时，α板条会沿着β相晶界向晶内生长，形成平行板条状的魏氏组织。
图4、6、8为5、10、20 mm的ZrTiNb合金焊接EBSD图，通过AZtecCrystal分析软件统计出不同焊接区域的晶粒分布，如图5、7、9所示。为观察熔合区与热影响区的分界线，选取明显分界处以探究其晶粒大小变化程度，如图4、6、8中b、c图。图5、7、9中4个区域的晶粒尺寸统计分别对应图4、6、8中的图a整体、图b、c中突出显示部分及图d整体。表1为不同厚度板材焊接接头各个区域晶粒等效圆直径。
表1 不同厚度各区域晶粒等效圆直径
Tab.1 Equivalent circular diameter of grains in different regions of samples with different thicknesses
图4 ZrTiNb 合金5 mm 试样焊接接头各个区域的微观组织EBSD 图像：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.4 EBSD images of the microstructure in various areas of the welded joint in 5 mm sample of the ZrTiNb alloy:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
图5 5 mm 试样不同区域晶粒尺寸统计：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.5 Statistics of grain size in different areas of the 5 mm welded sample:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
图6 10 mm 试样焊接接头各区域微观组织EBSD 图像：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.6 EBSD images of microstructure in various areas of the welded joint in 10 mm sample of ZrTiNb alloy:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
图7 10 mm 试样不同区域晶粒尺寸统计：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.7 Statistics of grain size in different areas of 10 mm welded samples:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
图8 ZrTiNb 合金20 mm 试样焊接接头各区域微观组织EBSD 图像：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.8 EBSD images of microstructure in various areas of the welded joint in 20 mm sample of ZrTiNb alloy:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
图9 20 mm 试样不同区域晶粒尺寸统计：(a)焊缝区；(b)熔合区；(c)热影响区；(d)母材区
Fig.9 Statistics of grain size in different areas of 20 mm welded sample:(a)weld zone;(b)fusion zone;(c)heat-affected zone;(d)base material area
由图4、6、8可知，不同厚度的样品在EBSD中所反映的微观组织特征差别较小，因此以图4为例分析其微观组织结构。从图4a中可以看出在焊缝区域，除了由下方箭头所示的粗大的片层状魏氏体集束外，也存在如上方箭头所示的少量篮网状魏氏组织。Holt[18]通过控制Zr-4的冷速，观察β相向α相转变的现象发现，由魏氏组织的存在可以判断出该区域出现了β-α转变。其中，转变后的组织形态与冷却速度有关。陈宝凤[19]总结出随着冷却速率的降低，微观结构转变为α′马氏体(≥1 300 ℃/s)、篮网状魏氏组织(10～1 300 ℃/s)、平行板条状魏氏组织(0.5～10.0 ℃/s)、以及Lenticular结构[20-21](≤0.5 ℃/s)，因此可大致判断焊样冷速为10 ℃/s左右。从图4b可知，相较于图4a其魏氏体晶粒已显著变小，在右侧有一明显分界，这是因为随着与焊缝距离增加，其收到的热输入量减小，高温停留时间短、散热快等，出现了熔合区与热影响区的交界。分界线右侧由不规则锯齿状晶界的等轴α相晶粒构成，即图4c所示区域。通过与图4d对比可以看出组织发生了一定程度的晶粒粗化，组织大小不均匀主要是由于导热系数小、受热不均匀导致。图4d为热输入量为0的母材区，仍保持着铸态α等轴晶粒组织。
从表1可以看出，其晶粒尺寸由焊缝区向熔合区、热影响区直至母材区过渡，呈现递减趋势。这是因为随着距离焊缝区距离的增加，其所受焊接热量影响越小，提供给晶粒长大所需要的能量减小，导致晶粒尺寸递减。
经过EBSD分析得到了不同厚度ZrTiNb合金TIG焊焊接接头各个部分的微观组织形貌和晶粒尺寸，随后进行了KAM图像处理，进一步探究其晶粒内部的位错分布及亚结构。
图10为不同厚度样品的KAM分布。由图10a可以明显观察到，在焊缝区单个晶粒中的应力呈条状及十字形篮网状分布，对应焊缝区的板条状和篮网状魏氏组织。由图10b观察到熔合区与热影响区之间存在过渡区，其中分界线深色一侧为发生了相变的熔合区，其位错密度大，原因为α相板条的形成是马氏体相变的结果。马氏体相变是典型的切变型无扩散相变，点阵重构由原子集体的、有规律的、近程的迁移完成，通常以滑移和孪生方式进行，此时会产生大量的位错和孪晶。大量位错分布不均，在高温下会相互缠结形成胞状亚结构，成为位错胞，即其中含有的位错多，强度更高。其另一侧的浅色区域为没有发生相变，但受热量传递影响晶粒发生了明显长大的热影响区。图10c为母材区，其组织为α等轴晶粒，位错主要分布在晶界处，但也可以观察到在某些晶粒内部有高密度的位错分布，亚结构晶粒的形成可能与锻造过程中产生的残余应力有关。对比分析不同厚度的KAM图像，可以观察到母材区20 mm厚度的亚结构晶粒数量相较于5、10 mm有显著提升，焊缝区、熔合区、热影响区20 mm厚度的位错密度显著低于5 mm区域，与10 mm区域相似。
图10 5、10、20 mm 焊样不同区域KAM 图：(a～c)5 mm 试样；(d～f)10 mm 试样；(g～i)20 mm 试样
Fig.10 KAM images of different areas in 5,10 and 20 mm welded samples:(a～c)5 mm samples;(d～f)10 mm samples;(g～i)20 mm samples
2.2 ZrTiNb合金焊后力学性能分析
为进一步分析其力学性能，将不同厚度的焊样进行了力学性能测试，表2为力学性能参数，图11为不同厚度的焊样拉伸曲线。
表2 5、10、20 mm焊样力学性能
Tab.2 Mechanical properties of the 5,10 and 20 mm welded samples
图11 焊样拉伸曲线：(a)5 mm;(b)10 mm;(c)20 mm
Fig.11 Tensile curves of welded samples:(a)5 mm;(b)10 mm;(c)20 mm
根据表2可以明显看出，随着试样厚度增加其塑性延伸强度、抗拉强度呈现先增加后下降的趋势，在20 mm的厚度下出现明显下降。断后伸长率与断面收缩率在10、20 mm相对于5 mm试样呈现增加的趋势，但10 mm试样和20 mm试样性能相近。根据上文KAM图像分析可知，对于多晶材料而言，位错密度增加会产生更多的位错缠结和位错胞的出现，因此需要增加外力才能使晶界滑移宏观表现为材料屈服强度增加。由于20 mm试样的位错密度显著低于5 mm试样，与10 mm试样类似，因此其塑性延伸强度和抗拉强度低，且根据表1可知其晶粒尺寸较10 mm时大，因此其力学性能不佳。
3 结论
(1)经过钨极氩弧焊焊接的ZrTiNb合金焊缝区微观组织为粗大的片层集束和少量的篮网状魏氏组织，组织形态与其冷却速率相关；熔合区微观组织为较小的魏氏体晶粒，与热影响区存在一明显的分界线；热影响区微观组织为不规则锯齿状的等轴α相晶粒；母材区为铸态α等轴晶粒。
(2)晶粒尺寸随着焊缝区向熔合区、热影响区直至母材区过渡呈现递减趋势。
(3)随着试样厚度增加ZrTiNb塑性延伸强度、抗拉强度呈现先增加后下降的趋势，在20 mm的厚度下出现明显下降，断后伸长率与断面收缩率在10、20 mm时相对于5 mm试样呈现增加趋势，但10 mm试样和20 mm试样性能相近。
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