定向和单晶高温合金凭借其优异的中高温力学性能和良好的组织稳定性被广泛用于制造先进航空发动机、燃气轮机的核心热端部件，其应用水平也是国家工业基础的重要体现[1]。先进定向和单晶高温合金叶片采用定向凝固技术制备，其中温度梯度和抽拉速率是定向凝固工艺的关键参数，提高温度梯度可以显著提高叶片的合格率[2]。目前，基于Bridgman 定向凝固原理的高速凝固法(High rate solidification,HRS)是国内外广泛采用的定向凝固工艺，但其制备的叶片往往存在枝晶组织粗大、合金元素偏析严重等问题[3-4]。随后，液态金属冷却法(Liquid metal cooling,LMC)[5]、区域熔化液态金属冷却法(Zonemelting liquid metal cooling,ZMLMC)[6]、气冷法(Gas cooling casting,GCC)[7]、流态床冷却法(Fluidized bed cooling,FBC)[8-9]等技术被相继开发出来，进一步提高了温度梯度，达到了细化枝晶组织、降低铸造缺陷形成几率的目的。然而，将这些方法应用于实际工业生产时通常也会产生一些不利影响，如冷却介质对铸件的污染、非均匀热场等[2]。此外，受实际工业条件的限制，温度梯度的进一步提高十分有限。另一方面，为进一步满足高性能航空发动机对高温合金承温能力的要求，定向和单晶叶片朝着高难熔元素含量的方向发展。随着合金中难熔元素的不断添加，合金的承温能力提升但同时也带来了严重的元素偏析、有害相析出倾向增大等问题[2,10]。
与温度、压力一样，磁场(以下所述磁场均指静磁场)对合金的凝固过程同样具有重要的影响，是材料处理的有效手段之一。磁场作为一种外加物理场，主要以力和能的形式非接触地作用于材料的凝固过程，进而影响材料中原子的排列、匹配和迁移等行为[11]。近年来，随着超导技术和超低温冷却技术的发展，磁场强度大于2 T 的强磁场已经得到了商业化，研究学者们将强磁场应用于材料的凝固过程，并取得了许多新的成果。研究表明，在磁场作用下材料(如纯Al、Al-Cu、Al-Si 等)的相变过程、过冷度、凝固组织、微观偏析和性能等均发生显著变化[12-13]。基于此，国内外研究者们将磁场引入到高温合金的定向凝固过程中，也取得了一定的成果。研究表明，定向和单晶高温合金的凝固组织、典型凝固缺陷等均受到磁场的显著影响[14-17]。因此，磁场下定向凝固是除改变凝固工艺参数外极具前景的一种新思路，有望解决现有高温合金定向凝固工艺中的若干问题，成为制备高质量合金铸件的新途径。
本文结合近年来的相关研究，针对定向和单晶高温合金，在作用机理、凝固组织、铸造缺陷等方面，分别阐述了横向静磁场和纵向强磁场对合金凝固过程的影响，并展望了磁场下高温合金定向凝固的发展趋势和研究方向。
1 磁场下的热电磁效应
任一金属材料在凝固时，固相(SS)和液相(SL)本身的热电势系数不同，由于塞贝克效应(Seebeck effect)，当液固界面处的温度梯度与热电势梯度不平行时便会产生热电流[18]。图1 为固液界面处和三维枝晶尖端处产生的热电流回路。当施加磁场后，热电流与外加磁场相互作用，产生洛伦兹力，称之为热电磁力。热电磁力作用于糊状区液相，促使液相产生新的流动，称为热电磁对流(Thermoelectric magnetic convection,TEMC)；作用于糊状区固相，会使固相枝晶受到力的作用[19-22]。
图1 固液界面处和三维等轴枝晶产生的热电流示意图[22]
Fig.1 Schematic diagram of the thermoelectric current(TE)generated at the solid-liquid interface and around an equiaxed dendrite[22]
在合金凝固过程中施加静磁场时，磁场还会抑制熔体流动，此即磁阻尼效应(Electromagnetic damping,EMD)[13]。在静磁场下，导电熔体流动会切割磁感应线，从而产生与流动方向相反的洛伦兹力以抑制熔体流动。考虑热电磁效应和磁阻尼效应的欧姆定律如式(1)所示：
式中，J 为电流；σ 为电导率；E 是电场强度；S为热电势系数；∇T为温度梯度；u 为流体流速；B 为磁场强度。其中，-S∇T代表热电流，u×B 代表流体流动产生的感应电流。
电流与磁场相互作用产生洛伦兹力，该力会对熔体流动产生一定影响。在假设流体是不可压缩的和不考虑浮力的条件下，熔体流动可由Navier-Stokes方程来描述[23]：
式中，ρ，p，ν 分别代表熔体密度，压力和运动黏度。
电荷守恒方程和不可压缩流体的质量守恒方程分别如式(3)、(4)所示：
通过求解上述方程，可以获得磁场作用下合金凝固过程中的熔体流动情况。Yuan 等[24]采用有限元方法分别模拟研究了横向和纵向磁场下单晶高温合金PWA1483 单个枝晶域的热电磁效应。研究发现，在65 K/cm 的温度梯度下，枝晶尖端产生的热电流密度为1.5×105 A/m2。在横向静磁场下，纵截面内产生横向的热电磁对流；在纵向静磁场下，产生环绕单个枝晶的热电磁对流。最近，Zhao 等[17]利用COMSOL 多物理场耦合软件分别对横向静磁场和纵向强磁场下DD3 单晶高温合金糊状区热电磁对流的分布进行了模拟研究，其结果如图2～3 所示(定向凝固过程中的温度梯度约为70 K/cm，试样直径为4 mm)。研究发现(图2)，在横向静磁场下，合金糊状区内产生的热电磁对流沿垂直于磁场的方向从试样边缘一侧流向另一侧，然后经枝晶尖端前沿液相形成回路，这与Hu 等[25]在Al-40 wt.%Cu 合金中的研究结果类似。相同条件下，随着磁场强度的增大，合金中产生的热电磁对流逐渐增强，0.5 T 磁场下糊状区内产生的最大热电磁对流流速约为1.7 mm/s。
图2 横向静磁场下DD3 单晶高温合金糊状区热电磁对流(TEMC)的分布[17]
Fig.2 Distributions of the TEMC around the dendrite in DD3 single crystal(SX)superalloys under the transverse static magnetic field[17]
对纵向强磁场下DD3 单晶高温合金糊状区内热电磁对流的模拟研究发现(图3)，产生的热电磁对流围绕单个枝晶呈环状分布，这与Yuan 等[24]的模拟结果类似；在较高的磁场强度下(4、6、8 T)，随着磁场强度的增大，合金糊状区内产生的热电磁对流逐渐减弱。这表明，在较强的纵向磁场下(>2 T)，磁阻尼效应逐渐发挥作用。
图3 纵向强磁场下DD3 单晶高温合金糊状区热电磁对流(TEMC)的分布
Fig.3 Distributions of the TEMC around the dendrite in DD3 SX superalloys under the high static magnetic field
图4 横向静磁场下定向凝固装置示意图[17]
Fig.4 Illustration of the directional solidification apparatus under the transverse static magnetic field[17]
由此可见，在高温合金定向凝固过程中施加横向或纵向静磁场时，均会在合金糊状区内产生不同流动形式的热电磁对流，这将对合金的凝固组织或凝固缺陷产生一定影响。
2 横向静磁场对高温合金定向凝固组织的影响
中两个直流电磁体可以产生高达0.7 T 的横向静磁场[17]。研究发现，在定向凝固过程中施加横向静磁场可以显著影响高温合金的凝固组织。董建文等[26]在定向凝固过程中对定向高温合金DZ417G 施加横向静磁场(0～0.7 T)，发现当温度梯度为150 K/cm 时，在较低抽拉速率(<50 μm/s)下，合金的一次枝晶间距随磁场强度的增大而减小，而在较高的抽拉速率(>50 μm/s)下，磁场对其影响则减弱。此外，作者还发现，在较低的抽拉速率下，横向静磁场的施加会导致宏观偏析的出现。李旭等[16,27]研究发现，当在CMSX-6 单晶高温合金定向凝固过程中施加0.5 T的横向静磁场时，合金的一次枝晶间距最大可减少50%，但同样会在合金糊状区内产生宏观偏析。需要注意的是，CMSX-6 合金的凝固组织为定向组织，因而其研究结果与董建文等类似。Zhao 等[17]在DD3 单晶高温合金定向凝固过程中，在抽拉速率为30 μm/s，温度梯度为70 K/cm 的条件下，施加0～0.5 T 横向静磁场，发现随着磁场强度增大，合金的一次枝晶间距(图5)、γ/γ′共晶的体积分数、γ′析出相的尺寸均显著减小。在0.5 T磁场下，合金的一次枝晶间距降低了21%，γ′析出相的尺寸由0 T 下的0.85 μm 降低至0.25 μm，γ/γ′共晶的体积分数由0 T 的3.4%降低至0.6%。
图5 横向静磁场对单晶高温合金DD3 枝晶组织和枝晶间共晶组织的影响[17]
Fig.5 Effect of transverse static magnetic field on dendrites and eutectics of SX superalloy DD3[17]
Lehmann 等[20]给出了熔体流动速度U 与一次枝晶间距λ 之间的关系：
式中，λ0 为没有熔体流动时的枝晶间距；R 为枝晶生长速率。可以看出，在一定条件下，随着磁场诱发的热电磁对流的逐渐增强，合金的一次枝晶间距逐渐减小。结合上述模拟研究结果(图2[17])，认为热电磁对流是枝晶间距减小的主要原因。此外，在较低的抽拉速率下，热电磁对流对糊状区溶质的输运会导致定向合金宏观偏析的出现。
近年来，激光增材制造因其具有极高的热梯度使得制备定向和单晶高温合金成为可能[28]。由于激光增材制造工艺的温度梯度显著高于传统的定向凝固工艺，较小的静磁场强度也会与温度梯度相互作用产生较为明显的热电磁效应。Wang 等[29]研究了横向静磁场(由电磁体产生，0～1.8 T)对激光增材制造IN718 高温合金微观组织的影响，发现在一定激光工艺参数下施加磁场可以产生明显的织构组织。Du 等[30]在IN718 高温合金激光定向能量沉积过程中施加横向静磁场(由永磁体NbFeB 产生)，发现磁场的施加会导致合金的一次枝晶间距和大角度晶界比例增加。作者认为该结果是磁场抑制了熔体流动导致的。目前，关于磁场对高温合金激光增材制造过程的影响研究还比较少，相关研究需要进一步开展。
3 纵向静磁场对高温合金定向凝固组织的影响
随着超导技术的发展，磁场强度大于2 T 的强静磁场已得到了商业化。图6 为纵向强磁场下定向凝固装置示意图[31]，外加超导磁体可以实现高达14 T 的纵向静磁场。研究发现，在定向和单晶高温合金的定向凝固过程中，施加纵向静磁场同样可以显著改变高温合金的凝固组织。对于定向镍基高温合金，Ren 等[32-33]考察了不同抽拉速率(40、80、120 μm/s)下纵向静磁场对合金一次枝晶间距的影响，结果表明，合金的一次枝晶间距随磁场强度的增大呈现先减小后增大的规律，在6 T 磁场下合金的一次枝晶间距最小。Li 等[34]研究了纵向弱磁场(≤0.5 T)对不同直径试样(4、10 mm)一次枝晶间距的影响(抽拉速率为20 μm/s)，也发现了类似的规律。分析认为这是磁阻尼效应和热电磁效应相互竞争导致的。在一定抽拉速率下，当磁场强度较小时，以热电磁效应为主；而当磁场较强时，磁阻尼效应开始发挥作用，这和上述模拟研究结果一致。
图6 纵向静磁场下定向凝固装置示意图[31]
Fig.6 Schematic illustration of the directional solidification apparatus under the longitudinal static magnetic field[31]
在更低的抽拉速率下(5、10 μm/s)，强磁场的施加会破坏枝晶的生长，促使合金发生柱状晶向等轴晶转变(Columnar to equiaxed transition,CET 转变)[35-37]。如图7 所示，在温度梯度为150 K/cm、抽拉速率为10 μm/s 条件下，未施加磁场时，DZ417G 高温合金为典型的柱状晶组织；施加6 T 纵向强磁场后，其组织为等轴晶组织[37]。对于钴基高温合金(Co-Al-W基)，研究发现[15,38-39]，在低抽拉速率下施加强磁场同样会诱发CET 转变的发生。如前所述，在定向凝固过程中施加静磁场，除了使枝晶间液相产生热电磁流动外，还会使固相枝晶受到热电磁力的作用。计算结果表明[37,40]，强磁场诱发的热电磁力的数量级约为105 N/m3，该力足以将枝晶碎断。因此，热电磁力是合金发生CET 转变的主要原因。
图7 强磁场诱使DZ417G 高温合金发生柱状晶到等轴晶转变[37]
Fig.7 High magnetic field induces the columnar to equiaxed transition in superalloy DZ417G at 10 μm/s[37]
在磁场下定向凝固过程中，采用籽晶法可以制备镍基单晶高温合金。研究表明[14,41-42]，在一定抽拉速率下，在单晶高温合金的定向凝固过程中施加纵向强磁场不会破坏合金的单晶完整性，一定强度磁场的施加可以显著细化合金的枝晶组织，降低γ′相的尺寸和γ/γ′共晶的含量。如图8 所示[41]，当温度梯度为120 K/cm、抽拉速率为50 μm/s 时，在PWA1483单晶高温合金定向凝固过程中施加5 T 的强磁场，合金的一次枝晶间距由未施加磁场时的260 μm 降低至180 μm；枝晶干γ′析出相的尺寸由450 μm 降低 至250 μm；γ/γ′共晶的含量由1.92%降低至1.06%。如前所述，枝晶组织的细化可归因于枝晶间的热电磁对流。对于γ′析出相，研究认为[43]，强磁场的施加可能增大了过冷而降低了固态转变期间γ′相的形核活化能，从而显著细化枝晶干γ′析出相的尺寸，相关研究还需要进一步开展。
图8 纵向静磁场对单晶高温合金PWA1483 枝晶组织和枝晶干γ′析出相的影响[41]
Fig.8 Effect of a longitudinal static magnetic field on dendrites and γ′phases of SX superalloy PWA1483[41]
4 静磁场对高温合金凝固缺陷的影响
定向凝固是一个非平衡凝固过程，加上高温合金所含难熔元素的扩散系数较小，使得合金凝固组织中出现严重的枝晶偏析。通常，采用偏析系数k 来表征枝晶的偏析程度，其定义为k=CDC/CID，CDC 为枝晶干元素浓度，CID 为枝晶间所含元素的浓度。本课题组[17,44]最近的研究结果表明，在单晶高温合金定向凝固过程中施加一定强度的磁场可以显著降低合金元素的偏析程度。在温度梯度为70 K/cm、抽拉速率为30 μm/s 条件下，随着横向静磁场强度的增加，DD3 单晶合金中正偏析元素Ti、Al 和负偏析元素W、Mo 的偏析系数均逐渐趋近于1，元素的偏析程度降低(图9(a))[17]。Xuan 等[41]的研究结果也表明，在50 μm/s 抽拉速率下，分别对PWA1483 和CMSX-4单晶高温合金施加5T 纵向强磁场，合金元素的偏析系数趋近于1(图9(b))。研究认为[45]，磁场诱发的热电磁对流会促进糊状区的溶质传输，使得先凝固的部分(即枝晶干)和后凝固部分(即枝晶间)的成分差异减小，因而合金元素的偏析程度降低。另外，γ/γ′共晶是枝晶偏析的产物，当枝晶间残余液相中的溶质浓度达到共晶成分点时就会发生共晶反应形成γ/γ′共晶[46-47]。因此，上述施加磁场能够显著降低γ/γ′共晶含量应归因于磁场降低了枝晶偏析，使得枝晶间残余液相中共晶形成元素的含量显著降低。
图9 静磁场对单晶高温合金微观偏析的影响[17,41]
Fig.9 Effect of a static magnetic field on microsegregation of SX superalloys[17,41]
杂晶是单晶铸件中的一种典型凝固缺陷。研究表明，在保证磁场不破坏单晶完整性的前提下，在合适的工艺参数范围内，一定强度的纵向强磁场和横向静磁场可以抑制镍基单晶高温合金杂晶缺陷的产生。玄伟东等[14,48]考察了强磁场对截面突变处单晶高温合金杂晶缺陷形成的影响，发现在温度梯度为70 K/cm、抽拉速率为150 μm/s 条件下，未施加磁场时在截面突变处形成了杂晶；施加12 T 强磁场后，杂晶得到了抑制。测温结果表明，强磁场的施加增大了形核过冷度，使得杂晶形核变得困难。需要注意的是，籽晶取向也会对杂晶形成产生影响，当籽晶取向偏离度(即偏离<001>取向的度数)较大时容易在截面突变处形成杂晶，反之则不容易形成杂晶缺陷。强磁场对杂晶缺陷的影响及作用机制还需要进一步研究。
横向静磁场对杂晶形成的影响，如图10[49]所示。当籽晶取向偏离度较大时，会在试样边缘发散侧形成杂晶(图10(a))；相同条件下施加0.7 T 的横向静磁场后，发散侧杂晶得到了抑制(图10(b))。研究认为，横向静磁场诱发的热电磁对流垂直于枝晶生长方向，促进了二次等高次枝晶的生长，从而避免了发散侧的过冷形核。
图10 横向静磁场对单晶高温合金杂晶缺陷的影响[49]
Fig.10 Effect of a transverse static magnetic field on stray grains in SX superalloy PWA1483[49]
此外，部分研究结果还表明，强磁场的施加可以降低合金内微孔的大小和体积分数，进而提高单晶高温合金的蠕变寿命。Ren 等[50]研究发现，在50 μm/s抽拉速率下，在有无5 T 强磁场下分别对CMSX-4单晶高温合金进行定向凝固，然后经相同热处理后，在980 ℃/250 MPa 下，单晶高温合金的蠕变寿命由0 T 下的231 h 提高到5 T 下的313.8 h。目前，对磁场下定向凝固的高温合金的性能研究还比较少。在合适的工艺参数下，需进一步评估磁场下凝固制备的高温合金的力学性能。
5 总结与展望
静磁场下定向凝固为先进定向和单晶高温合金的凝固制备提供了新的途径。横向静磁场和纵向强磁场均会显著影响高温合金的定向凝固组织。在合适的凝固工艺参数和磁场强度下，静磁场的施加可以显著细化高温合金的枝晶组织，降低γ/γ′共晶的含量和γ′析出相的尺寸，减轻枝晶偏析，抑制杂晶等典型缺陷的形成等。一定条件下，强磁场的施加可以促进高温合金发生CET 转变。在高温合金激光增材制造领域，横向静磁场的施加还可以显著改变合金的凝固组织和导致织构的形成。然而，尽管目前国内外研究学者针对磁场下高温合金凝固制备的研究已经取得了一定进展，针对下述问题仍需进一步研究：
(1)系统开展宽凝固速率范围下，磁场对先进高温合金CET 转变的影响，获得合金发生CET 转变所需的临界磁场强度和临界凝固工艺参数(如凝固速率、温度梯度)，结合理论研究和数值模拟，丰富和发展磁场下多组元高熔点合金的CET 转变模型。
(2)在不发生CET 转变的条件下，系统研究磁场作用下先进定向和单晶高温合金凝固组织与缺陷的演变规律，发展更为精确的计算模拟研究，阐明磁场、温度场、溶质场、应力场等多场耦合作用对合金凝固组织和典型缺陷的影响机理，并进一步评估其力学性能。
(3)利用磁致CET 转变，发展强磁场下制备等轴晶高温合金新工艺，系统考察利用磁致CET 转变制备等轴晶高温合金的组织、缺陷与力学性能的响应关系，结合理论计算和模拟研究，实现组织与性能的有效预测。
(4)激光增材制造技术在高温合金领域得到了飞速发展，有望成功制备等轴晶、定向和单晶高温合金。利用增材制造技术超高温度梯度的特点，施加一定强度的磁场可以产生显著的热电磁效应。因而将磁场应用于高温合金的增材制造过程有望进一步调控增材制造高温合金的组织与性能。
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